科技日报记者 吴长锋

记者从中国科学技术大学获悉，该校路军岭教授课题组和李微雪教授课题组合作，通过理性设计与精准构筑单原子壳层的双金属催化剂这一新策略，成功打破了铂颗粒中活性-选择性的跷跷板关系，在温和条件下实现了高活性和高化学选择性加氢。研究成果于10月18日在线发表在国际著名期刊《自然催化》上。

中国科学技术大学供图

金属纳米颗粒尺寸对负载型金属纳米材料的催化活性和选择性有着重要影响。从几何结构上看，随着金属颗粒尺寸的减小，边角、台阶等低配位原子比例逐渐升高。从电子结构上看，金属颗粒的电子能级也因量子尺寸效应发生显着改变，极大地影响表面金属原子和反应物之间的轨道杂化和电荷转移。然而，上述几何与电子效应之间强耦合且随尺寸演化的行为往往会制约催化性能的优化，在众多催化反应中，导致活性和选择性呈现跷跷板关系。

针对上述难题，研究人员通过理论计算揭示了这一跷跷板关系源于铂颗粒中几何效应与电子效应之间的相互耦合。基于理论的预测，研究人员利用特有的原子层沉积技术在大粒径的金/二氧化硅上精准制备出单个铂壳层的双金属核壳催化剂。实验数据表明，该催化剂在加氢中展现出优异的催化性能，产率远优于金铂合金以及单金属铂催化剂，成功实现了高活性下的高化学选择性加氢，打破了化学选择性加氢反应中活性与选择性呈跷跷板关系的难题。

单壳层的双金属核壳催化剂中独特的几何结构和电子结构的性质，为未来设计高化学选择性和活性的金属催化剂提供了一种更有前景的策略。